林丹汗即位后，在巴林部境内的阿巴噶哈喇山修建了瓦察尔图察汉浩特作为整个蒙古的政治、军事、经济、文化中心。林丹汗加强了传统的左右翼三万户的地方行政体制，命永谢布部却热斯塔布囊为特命大臣，率领一支军队驻防赵城（今呼和浩特一带），管理右翼三万户的蒙古各部，任命乌齐叶特(内喀尔喀)鄂托克锡尔呼纳克洪台吉为管理左翼三万户的特命大臣。察哈尔八鄂托克虽属左翼三万户，但直属林丹汗。
林丹汗为了有效地控制蒙古各部和巩固汗权，以察哈尔部为基础，直接控制了内喀尔喀巴林、札鲁特、巴岳特、乌齐叶特、弘吉剌特等五部，同时也遥控了蒙古其他各部。林丹汗执政前期，漠北喀尔喀三汗以及漠南喀喇沁的昆都伦汗、阿鲁科尔沁的车根汗、科尔沁奥巴洪台吉、鄂尔多斯土巴济农等，定期前往察汉浩特，朝见林丹汗，并与大汗共同商讨政务大事，参加大汗举行的宴会、围猎等活动。蒙古各部汗、济农、诺延、台吉，按照图们札萨克图汗大法约束诸鄂托克，并定期向林丹汗朝贡献物（《大黄册》，1957年列宁格勒版）。
林丹汗利用藏传佛教，进一步扩大自己的影响。林丹汗登基那年，四世达赖云丹嘉措所遣迈达里呼图克图札阿囊昆噶宁波 (大慈诺门汗)经鄂尔多斯抵达呼和浩特，作为蒙古地区黄教的坐床喇嘛。不久，林丹汗将迈达里诺门汗、卓尼绰尔济迎请至察汉浩特，不但自己信奉黄教，而且让他们在察哈尔地区活动，宣扬该教。1618年，当林丹汗26岁时，西藏红教方面派遣沙尔巴呼图克图到达蒙古地区，寻找自己的支持者，林丹汗为红教喇嘛沙尔巴呼图克图的法术所折服，在察汉浩特隆重地迎接了他。林丹汗封他为国师，并接受深奥密乘之灌顶。沙尔巴呼图克图为了取得林丹汗的信任，从五台山取来元世祖时红教八思巴喇嘛用千金所铸嘛哈噶喇金佛。林丹汗修建金顶白庙，将金佛供于其中。林丹汗为了弘扬佛教，召集昆噶敖德斯尔、班第达顾实、阿南达顾实为首的 33名大翻译家，在1628-1629年期间翻译了108卷《甘珠尔经》 (前人已翻译过其中一部分)，并用金字抄写在蓝纸上。林丹汗把祖传下来的传国金印和嘛哈噶喇金佛、金《甘珠尔经》视为三大法宝。
林丹大汗以沙尔巴呼图克图为国师，改奉红教后，极大地影响了他从前的形象和声誉。信奉黄教的漠北喀尔喀和右翼三万户的各部汗、济农、诺延、台吉，与林丹汗逐渐有所疏远。影响较大的迈达里诺门汗，也与林丹汗发生了分歧，久居漠北喀尔喀，已不再同情和支持林丹汗。尽管林丹汗改奉红教后，其统治地位大受影响，但蒙古各部基本上仍听从于他的统一号令。而正当此时，女真人已从东北地区崛起。其建州部首领努尔哈赤，统一了女真各部，于1616年在赫图阿拉即汗位，国号曰"金"，史称"后金"。努尔哈赤统一女真各部的战争，早已引起蒙古和明朝的注意。
更何况，后金势力和影响已波及到蒙古边缘各部。科尔沁、内喀尔喀五部及喀喇沁等，不断遣人至察汉浩特，希望林丹汗采取必要的防范措施，以遏制后金势力。1608年，努尔哈赤的长子褚英率领5000人进犯乌拉部。乌拉部为女真人的一支，与科尔沁相邻。乌拉部派人向科尔沁部求援。经林丹汗同意，科尔沁部翁阿岱巴图尔诺延及其子奥巴率领科尔沁部大军到达乌拉境，与乌拉部联军共同打退了褚英的军队。不久，叶赫部(在昌图和开原之间所居)首领锦太什受到努尔哈赤的威胁，又向林丹汗告急求援。林丹汗遂命翁阿岱巴图尔及其子奥巴领科尔沁部兵，往援叶赫部，杀死了努尔哈赤的部将布扬古（《皇清开国方略》卷12）。后金天命年间，科尔沁部的台吉们奉林丹汗的命令，曾几次同后金交战，保卫了自己的边疆。显示了自己的势力，科尔沁部的明安诺延的3个儿子还曾率领部众深入后金境内，大掠其牲畜。但是，后金国主努尔哈赤在辽东地区的地位尚未巩固，他不敢与蒙古和明朝同时对立。因此，对蒙古人的挑战，尽量采取忍让迁就的态度，甚至以通婚（努尔哈赤娶科尔沁明安台吉女为妃）为手段，争取与科尔沁、内喀尔喀诸台吉保持和睦友好关系。
1619年六月，当努尔哈赤攻打明朝抚顺、开原.铁岭、辽阳之际，林丹汗也趁机亲率察哈尔和内喀尔喀五部，攻占了明朝的广宁城。当时，明朝为了不让努尔哈赤与林丹汗联合，使明朝东、北两面受敌，不断派人到察汉浩特，竭力讨好林丹汗，希望他与明朝保持友好关系。林丹汗也考虑到，与明朝保持友好，进行贸易，有利可图；同时利用明朝可以遏制和削弱后金势力。因此，努尔哈赤攻打辽东地区的初期，明朝北境基本上安然无事。为了表示谢意，明朝每年向林丹汗赠送白银千两。
1619年夏，后金取得了辽东地区以萨尔浒之战为中心的总体战役的胜利，士气大振。七月，努尔哈赤准备乘胜攻打铁岭。驻守铁岭的明军势单力薄，难以抵挡后金精税。于是明朝派人至察汉浩特，向林丹汗求援。林丹汗命内喀尔喀五部弘吉剌特鄂托克齐赛诺延、札鲁特鄂托克巴克、色本以及科尔沁明安诺延之子桑噶尔寨台吉等领兵万余，往援铁岭明军。林丹汗所遣大军乘夜色到达铁岭城下。此时，努尔哈赤集中优势兵力，已攻克了铁岭。他得知蒙古援军1万余人兵临城下，便指挥诸贝勒出城交战。齐赛诺延率领的蒙古军队，经不起数量上优势、斗志旺盛的后金军队的猛攻，纷纷败下阵来，奔辽河夺路而逃。后金军队紧紧追杀，活捉了齐赛诺延、巴克、色本、桑噶尔寨等台吉。
1619年十月，林丹汗派遣使臣康喀勒拜瑚持书到努尔哈赤住地，自称"四十万蒙古之主"，藐视称"水滨三万人之王" （《皇清开国方略》卷7）的努尔哈赤，要求努尔哈赤无条件释放所获内喀尔喀台吉和科尔沁台吉，并警告努尔哈赤不得进犯林丹汗所攻取的广宁城。努尔哈赤释放了除内喀尔喀弘吉剌特的齐赛诺延以外的所有台吉，并写了一封指责林丹汗的措词强硬的信，通知内喀尔喀五部以牲畜一万赎回齐赛诺延。林丹汗拒绝努尔哈赤的要求，但仍准备设法营救齐赛诺延。
1621年三月，努尔哈赤和诸贝勒率领大军，围攻沈阳，打败明军7万守城部队，占领了沈阳城。努尔哈赤留下部分兵力驻守沈阳，指挥其余大部分兵力，准备乘胜攻取辽阳城。林丹汗得知后金占领沈阳并留下少数部队守护的情报后，令管理蒙古左翼三万户的大臣，乌齐叶特鄂托克的锡尔呼纳克杜棱洪台吉率领内喀尔喀卓哩克图诺延、达尔汉巴图尔、巴哈达尔汉等2000骑兵前往沈阳营救被禁的齐赛诺延。锡尔呼纳克杜棱洪台吉所率轻骑到达沈阳城下，与守城部队展开激战。但蒙古军队担心努尔哈赤的援兵前来增援，便撤回蒙古本土。1621年八月，内喀尔喀五部送万头牲畜，赎回了弘吉剌特鄂托克齐赛诺延。
1603年1612年，后金国主努尔哈赤遣人至蒙古科尔沁部，娶明安台吉女为妃。1614年四月，努尔哈赤第二子代善娶科尔沁札鲁特台吉钟嫩女为妻。同月，札鲁特内齐汗，将其妹嫁与努尔哈赤五子莽古尔泰。接着，努尔哈赤第四子皇太极娶科尔沁部莽古思台吉女为妃。同年十二月，札鲁特部额尔济格台吉女嫁给努尔哈赤第十子德格雷。1615年努尔哈赤又纳科尔沁孔果尔台吉女为妃。1617年内喀尔喀巴岳特鄂托克达尔汉巴图尔诺延之子恩格德尔娶女真舒尔哈齐四女为妻。经如此频繁的联姻，减少了来自蒙古方面的压力，使努尔哈赤集中精力去对付明朝。
1618年四月起，努尔哈赤指挥后金大军，先后攻克了明朝的辽东要镇抚顺、开原、铁岭，并取得了萨尔浒大捷，歼灭了明朝在辽东地区的有生力量。1621年三月，努尔哈赤攻取沈阳后，乘胜攻克了辽阳城，四月迁都辽阳。1622年正月，努尔哈赤率领大军西渡辽河，攻下了明朝的军事重镇广宁(也称北镇)。1625年迁国都于沈阳。此时，后金国主努尔哈赤完全扫除了明朝在辽东地区的势力。巩固了在辽东的统治后，他将注意力逐渐转向了蒙古察哈尔部。首先对察哈尔的外围内喀尔喀、科尔沁等部采取了离间、拉拢、威胁等手段，以孤立和削弱林丹汗的势力。
